Leônidas começou sua carreira profissional no São Cristóvão, em 1929. Ele teve boas passagens por três grandes clubes do Rio (Vasco, Botafogo e Flamengo), pelo tradicional Peñarol, do Uruguai, mas foi no São Paulo, pelo qual jogou por oito anos, que fez sucesso, conquistando cinco campeonatos paulistas.
Atuando pelo Vasco, Leônidas foi convocado pelo técnico Luis Vinhaes para a Copa do Mundo de 1934, na Itália, sob regime fascista do ditador Benito Mussolini. Na única vez em que esteve em campo, o atacante fez o solitário gol do Brasil na eliminação para a Espanha, por 3 a 1, nas oitavas de final. A boa impressão deixada fez com que o jogador fosse lembrado para a Copa seguinte, na França.
Em 1938, o Brasil mais uma vez não conquistou o já almejado título mundial. Mas Leônidas marcou oito gols - o que fez dele o primeiro brasileiro a ser artilheiro de uma Copa - e levou a Seleção à terceira colocação, ao vencer a Polônia. Admirada com seu faro de gol, com sua capacidade de liderança e com sua figura imponente em campo, a revista francesa "Paris Match" o apelidou de "Diamante Negro". O chocolate que leva o mesmo nome, vendido até hoje, foi uma homenagem a ele.
Também conhecido como "Homem-Borracha", por sua elasticidade em campo, Leônidas teria inventando a bicicleta, lance de efeito no futebol. Há quem diga que o criador foi um outro jogador brasileiro, Petronilho de Brito, mas foi com Leônidas que o lance ganhou notoriedade. Ele fez esta jogada pela primeira vez no dia 24 de abril de 1932, em uma partida do Bonsucesso, poucos meses antes da Copa do Mundo. No Flamengo e no São Paulo, ele executou apenas uma e duas vezes, respectivamente. Na Copa do Mundo de 1938, o Diamante Negro marcou um golaço de bicicleta. Entretanto, o juiz não validou por desconhecer esta técnica.
