A Syros Cats surgiu na década de 1990, quando a população de gatos crescia sem controle em Syros e em outras ilhas gregas. Sem predadores naturais, muitos animais viviam doentes e com fome, o que também gerava conflitos com moradores. Desde então, a organização utiliza o método TNR, sigla em inglês para capturar, esterilizar e devolver os animais ao local onde vivem. A iniciativa busca controlar a população de gatos e melhorar as condições de vida dos animais.